La relation des couleurs conduit à une notion qui lui est presque indissociable, celle d’harmonie. En effet, si l’on arrive à comprendre comment l’homme réagit à la vision simultanée de plusieurs couleurs, il apparaît essentiel de pouvoir expliquer comment le satisfaire, ou, pour le formuler différemment, comment accorder justement les couleurs entre elles.
Selon Aristote, c’est dans les nombres et les proportions qu’il faut chercher l’harmonie ; les mathématiques sont considérés à cette époque comme l’élément unificateur qui peut accorder le monde. Les théoriciens de la couleur quant à eux estiment que l’harmonie est un ensemble neutre, qui ne tend vers aucune couleur, c’est-à-dire qui satisfait l’œil, qui ne le perturbe pas et ne l’oblige pas à adapter la vision ; Itten dit que deux couleurs ou plus sont harmonieuses quand, mélangées ensemble, elles donnent un gris neutre.
Malgré toutes les théories qui ont pu être élaborées au cours des siècles, il semble que l’harmonie ne puisse se définir de façon globale mais soit plus attachée à l’individu et à son contexte ; chacun est en mesure de s’en faire sa propre idée.